成果名稱(chēng) |
非晶相是天然氣水合物成核結晶的必經(jīng)途徑 |
成果表現形式 |
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13: 12048 (IF=3.454) G.-J. Guo, M. Li, Y.-G. Zhang, et al.,Phys. Chem. Chem. Phys., 2009, 11: 11427 (IF=4.116) G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Chem. Phys., 2008, 128: 194504 (IF=3.149) G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Phys. Chem. C, 2007, 111: 2595 (IF=4.086) G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,Chem. Phys. Lett., 2005, 413: 415 (IF=2.438) G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Chem. Phys., 2004, 121: 1542 (IF=3.105) |
成果完成人 |
郭光軍、張毅剛 |
研究成果簡(jiǎn)介 本成果是一項長(cháng)期探索、厚積薄發(fā)的科研成果,建立在11年的研究積累之上。 天然氣水合物在能源、環(huán)境、油氣運輸和地質(zhì)災害預防等領(lǐng)域對人類(lèi)生存和發(fā)展有重要影響。其中,最重要的基礎科學(xué)問(wèn)題之一就是“水合物怎樣形成?”,這需要在分子水平上對水合物的成核結晶機制進(jìn)行深入地研究。 我們團隊于2001年開(kāi)始探索這個(gè)問(wèn)題,連續開(kāi)展了11年不懈的努力。于2009年提出天然氣水合物成核機制的籠子吸附假說(shuō),闡明了水分子籠子和溶解氣體之間的強吸附作用是水合物成核生長(cháng)的內在驅動(dòng)力,最先預測出水合物在結晶過(guò)程中應該經(jīng)歷一個(gè)各種籠子結構混雜堆垛的非晶相過(guò)渡態(tài),再轉變成結晶相。隨后,國際水合物權威Sloan教授的研究組2009年在Science上發(fā)表了第一條水合物自發(fā)成核生長(cháng)的分子動(dòng)力學(xué)模擬軌跡,認為水合物已經(jīng)結晶形成。我們用多年研發(fā)的籠子搜索程序對他們的分子軌跡原始數據進(jìn)行了長(cháng)達1年時(shí)間的重新分析,于2011年用籠子簇結晶度等大量確鑿無(wú)疑的定量證據證實(shí),這條軌跡最終到達的并不是水合物結晶相,而是我們2009年就已經(jīng)預測的水合物非晶相,從而確認了非晶相是天然氣水合物成核結晶的必經(jīng)途徑。 天然氣水合物非晶相的確認支持了我們的水合物形成機制的籠子吸附假說(shuō),拉開(kāi)了關(guān)于水合物非晶相研究的序幕。2010年國際上另外兩個(gè)獨立的研究小組也分別提出水合物形成的二步機制,強調中間要經(jīng)歷非晶相,這與我們2009年的預測一致。 在分子軌跡的分析技術(shù)上,國外同行目前只能用程序搜索已知形狀的7種籠子,或者用肉眼識別幾十種籠子,而我們不必預知籠子形狀就可以用程序搜索出系統中所有存在的數千種不同類(lèi)型的籠子。這為今后基于計算機模擬的水合物研究,特別是將來(lái)更重要的水合物非晶相到結晶相的結構轉變研究,提供了一個(gè)精密的分析工具。 這項成果由6篇國際SCI論文組成,它們的研究目標均為水合物成核機制,前后邏輯上環(huán)環(huán)相扣,平均影響因子為3.391,迄今為止共計被國際SCI期刊他人引用58次,其中含Science期刊引用1次,且2011年的論文當年已被Sloan研究組引用2次。另外最早的2篇論文還被水合物經(jīng)典教科書(shū)(2008年第三版)引用。 |
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